Después de esta tragedia los hermanos Bécquer decidieron trasladarse a Madrid. Gustavo tenía la intención de hacer carrera literaria pero el éxito no le sonrió y tuvo que adaptarse a vivir en condiciones de pobreza, en la llamada "bohemia" de esa época. Se interesaba entonces por las literaturas europeas (leía a Byron y a Heine en particular). En 1856 hizo un viaje con su hermano a Toledo, ciudad de la que se enamoraría y que le serviría de inspiración para obras de carácter histórico. Al año siguiente empezaron a aparecer los primeros síntomas de esa enfermedad que lo llevaría a la tumba tan jóven: la tuberculosis.

En 1858 conoció a su gran musa inspiradora, Julia Espín, de la cual se enamoró locamente. Algunas de sus primeras Rimas nacen en esta época y están dedicadas a ella (una de las más conocidas es Tu pupila es azul). Pero la hermosa cantante de ópera nunca correspondió el amor de Gustavo porque despreciaba su pobreza y su manera bohemia de vivir. En 1861 Gustavo se casó con otra mujer, Casta Esteban Navarro, con la que tuvo un hijo al año siguiente. El escritor conseguía mantener a su familia gracias a un nuevo trabajo que le había procurado un amigo suyo: un puesto de redactor en el nuevo periódico El Contemporáneo. La etapa que empieza en 1861 y acaba en 1866 puede considerarse una de las más fructíferas de su carrera: es en este período cuando Bécquer escribe la mayor parte de sus Leyendas, de sus Rimas y las famosas Cartas desde mi celda, en las que describe paisajes y tipos españoles, para enviar a su periódico desde el monasterio de Veruela, donde se había retirado para un período de descanso.

En 1863 sufrió otra crisis debida a la tuberculosis, pero consiguió moverse a su Sevilla natal con toda su familia. Al año siguiente volvió a la capital, donde González Bravo - Ministro y mecenas suyo - le había ofrecido un nuevo empleo muy bien retribuido: Gustavo se vuelve censor de novelas y deja por fin de padecer el hambre por primera vez desde hace años. Trabajará en esto, con una breve interrupción, hasta el 1868.

Este es un año tristemente importante en la vida del escritor sevillano: Gustavo descubre la infidelidad de su mujer y el manuscrito de sus obras - casi listo para la publicación - desaparece de la casa del Ministro durante los disturbios creados por los revolucionarios de la Revolución Gloriosa. El poeta se refugia en su amada Toledo, para volver después de un breve período. En este mismo año nace su tercer hijo pero este acontencimiento, lejos de ser un hecho feliz, aleja todavía más a Bécquer de su mujer, porque se dice que el niño es hijo del amante de Casta. Es más: debido a los acontencimientos históricos, el Ministro González Bravo cae en desgracia y ya no puede asegurar a Bécquer su trabajo.

Después de otra temporada en Toledo, vuelve a Madrid en 1870 porque a él y a Valeriano - siempre muy presente en la vida del poeta - se les ofrece un trabajo en la nueva revista La Ilustración de Madrid. Pero desgraciadamente en septiembre Valeriano muere. La muerte de su hermano deprimió enormemente a Gustavo quien casi presintió su propia muerte, que tendría lugar algunos meses después, el 22 de diciembre de 1870, durante un eclipse total de sol. Al parecer una de sus últimas frases fue la siguiente: "Si es posible, publicad mis versos. Tengo el presentimiento de que muerto seré más y mejor conocido que vivo".

Este último detalle sobre su fin refuerza todavía más la imagen de hombre romántico que se desprende de la lectura de la vida de Bécquer: la pobreza extrema en que vivió, la vida bohemia, la mala suerte, el amor no correspondido, la enfermedad, el hecho de que no tuvo éxito como escritor durante su vida sino solamente después de su muerte, la "profecía" en su lecho de muerte... todos estos elementos representan tópicos perfectos de la figura del verdadero hombre romántico.

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